Förbundschefen Gabriele Gravina och delegationschefen Gianluigi Buffon har redan tidigare avgått – nu gör även förbundskaptenen Gennaro Gattuso samma sak.
Gattuso lämnar sin post efter endast nio månader och ett missat VM-slutspel.
– Med ett tungt hjärta och efter att vi inte uppnått det mål vi satte upp, anser jag att min tid som förbundskapten är över, säger Gattuso enligt Reuters.
Gattuso tog över efter Luciano Spalletti i juni förra året. Spalletti fick gå efter att Italien förlorat den första matchen i VM-kvalet mot Norge.
Enligt italienska medier hade Gattuso möjlighet att fortsätta till i sommar, men väljer alltså att tacka för sig redan nu.
– Det har varit en ära att leda landslaget och att göra det med en grupp spelare som visat engagemang och stark känsla för tröjan, säger Gattuso.
Tidigare har det rapporterats att Roberto Mancini, Simone Inzaghi, Antonio Conte och Massimiliano Allegri finns på förbundets lista över tänkbara ersättare till Gattuso.